O acervo artístico do Museu Lasar Segall é formado por mais de 3000 trabalhos doados por seus filhos Maurício Segall e Oscar Klabin Segall, assim como 110 obras doadas pelo neto do artista, Mário Segall, em 2013. Esse conjunto constitui um recorte extremamente representativo da obra de Lasar Segall, permitindo uma visão panorâmica de sua produção em toda sua variedade técnica e temática.
O Arquivo Fotográfico Lasar Segall é composto por cerca de 5.000 itens entre positivos e negativos, em acetato ou vidro, reunidos pelo artista ao longo da vida. Essas fotografias registram a figura de Segall, sua família, seus ateliês e residências, amigos e companheiros de trabalho, sua produção artística, fatos da carreira profissional, cenas de viagem e paisagens de seu cotidiano. Muitas são assinadas por importantes nomes da fotografia brasileira e internacional, constituindo-se em fontes de informação fundamentais para a compreensão da obra segalliana.
O Arquivo Lasar Segall é a denominação dada ao conjunto de documentos reunidos em vida por Lasar Segall. É composto por cerca de 8.000 documentos de vários tipos: correspondência ativa e passiva, textos do artista em vários idiomas, documentos de negócio, documentos sonoros, anotações teóricas e técnicas, recortes de jornal, objetos diversos (caixinhas com selos, coleção de rótulos de charutos etc.) e cadernos (rascunhos de cartas, assinaturas de visitantes da casa e de exposições).
Parte do acervo da biblioteca pessoal de Lasar Segall pode ser consultada mediante agendamento. Dela constam importantes edições de arte da primeira metade do século XX, uma significativa coleção de primeiras edições modernistas brasileiras e edições raras europeias.
Em 1932, Lasar Segall desenhou uma série de móveis para sua residência da Rua Afonso Celso caracterizados pela sobriedade e funcionalidade, em nítida filiação ao espírito da escola alemã Bauhaus. São eles poltronas, uma mesa de centro, uma mesa e um sofá.
